近日,化学与材料学院宁国宏/李丹教授团队以暨南大学为唯一单位于2022年12月15日,在Nature Communications(IF=16.9)上发表了题为 “Selective and rapid extraction of trace amount of gold from complex liquids with silver(I)-organic frameworks” 的重要研究成果(图1)。
图1 文章标题页截图。
黄金作为一种贵金属深受人们喜爱,在催化,抗癌,抗菌,电子产品等领域更有着广泛的应用。目前黄金的主要来源是通过金矿开采和冶炼,采矿往往伴随着高耗能,高污染。每年用于电子产品的黄金高达300吨,随着电子产品更新迭代速度加快,黄金的需求量不断升高。除此之外,也产生了很多电子垃圾,每一吨电子垃圾中含有200-350克的金,这比金矿的含量高得多。因此,如何高效的从废弃物中回收金对经济可持续发展有着重要意义。
图2 JNM-100和JNM-100-AO材料的制备。
研究团队一直致力于动态共价键链接的金属有框架材料的研究,在之前工作(CCS Chem. 2020, 2, 2045–2053;Chem. Sci. 2021, 12, 6280–6286;J. Am. Chem. Soc., 2022, 144, 7487–17495.)的基础上,本研究选用具有C3对称性的银三核Ag3L3与2,2',2''-(苯-1,3,5-三基)三乙腈通过Knovengel反应制备了碳碳双键链接的Ag(I)-MOF JNM-100,再通过肟基化后修饰制备JNM-100-AO(如图2)。这是首次报道通过碳碳双键链接的MOF材料(简称JNM,暨南材料)。
图3 (a) JNM-100-AO、JNM-100和TFPT-BTAN对金在5 ~ 1000ppm初始浓度范围内rt的吸附等温线。 (b) JNM-100和JNM-100- AO在初始浓度为50 mg L−1时吸附金的动力学曲线。 (c) JNM-100-AO对金的可循环吸附性能。 (d) MOF材料吸附金能力对比。 (e) JNM的选择性吸附性能。
如图3所示,以JNM作为吸附剂,详细研究了材料对于水溶液中[AuCl4]−的吸附性能,包括最大吸附量、吸附动力学、吸脱附循环和吸附选择性。在随着金离子初始浓度的增高,JNM对于金的吸附量也增大,在1000 ppm时JNM-100-AO对金的最大吸附量达到954 mg g−1,超过了大多数已经报道的MOF材料(图3d)。此外,JNM也表现出良好的循环吸附性能,在酸性硫脲的作用下,JNM能够进行5次循环吸附且保持较高吸附率。在高浓度干扰离子的存在下,JNM也能对金离子保持高选择性的吸附移除。除了在实验室条件下,JNM对金能够高效吸附,在一些复杂体系中,JNM也有非常好的吸附性能。对于CPU废弃物浸出液、生活污水、工业废水和海水中的痕量金,JNM都能很好的回收。例如,JNM能从150 个CPU废弃物中回收0.61g黄金,其纯度高达23.8K(图4c)。
图4 (a) JNM-100-AO从复杂体系中提取金的动力学研究。 (b)从CPU中选择性提取金的选择性。 (c) JNM-100-AO从电子垃圾中回收黄金的示意图。
论文第一作者为暨南大学罗杰博士,通讯作者为宁国宏教授和李丹教授。该论文得到了国家自然科学基金、国家自然科学基金重点项目、广东省重大基础与应用基础计划、广东省自然科学杰出青年基金、广东省国际合作项目、广州市科技计划项目和暨南大学等项目的资助。
原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-35467-z