近日，化学与材料学院李宏岩课题组在国际著名期刊Advanced Functional Materials（IF=18.5）上发表了题为“Anchoring Multi-Coordinated Bismuth Metal Atom Sites on Honeycomb-like Carbon Rods Achieving Advanced Potassium Storage”的重要研究成果，揭示了铋金属原子与氮、氧非金属原子多配位掺杂碳载体结构对于实现钾离子半/全电池的高容量和长循环寿命的具有重要作用。李宏岩老师为唯一通讯作者。

 在本工作中，我们首先从理论模拟的角度考虑了三种可能的配位结构，即裸氮掺杂碳结构（Bare-NC）、氮配位铋金属原子结构（Bi-N₄）和氮、氧双配位铋金属原子结构（Bi-N₄-O₂）。为了阐明三种不同配位结构与钾储存能力之间的关系，利用电子定位函数（ELF）和Bader电荷进行分析。三个配位结构的ELF值增加表明这些结构中的电子局域化逐渐增强（图1a）。Bi-N₄-O₂结构周围明显的电子定位有利于增加对K⁺的吸引力，从而提高K⁺的存储容量。Bader电荷分析表明，将铋原子掺入NC载体会导致明显的电荷再分配，对NC载体的电子结构产生了较大影响，即当两个氧原子和一个铋原子配位时，不仅在氧配位上发生了强烈的电子局域化，而且在Bi-N₄-O₂上发生了多次电荷转移，并形成更稳定的Bi-N₄-O₂配位结构(图1b)。由此得出，Bi-N₄-O₂结构具有迁移能垒低、吸附位点多和吸附能更大等特点（图1d-f）。

图1.（a）电子定位函数。（b）Bader电荷值。（c）K⁺吸附和脱附过程中铋原子的Bader电荷值。（d）K⁺扩散能垒。（e）K⁺的吸附模型。（f）吸附能。

 此外，将Bi-N₄-O₂@HCR-1000材料与MKVO材料匹配组装到全电池体系（图2）。在电流密度为0.5、5、10 A g^-1下，放电比容量为171、96和75mA h g^-1。在507 W kg^-1的功率密度下，其能量密度高达191Wh kg^-1。值得注意的是，在电流密度为5 A g^-1时，电池循环充、放电8000次后仍可获得89 mA h g^-1的可逆容量，具有优异的循环稳定性和强大的储钾能力。

图2. Bi-N₄-O₂@HCR-1000//MKVO全电池性能展示（部分图片）。

 该工作得到了国家自然科学基金、广东省自然科学基金和广州市基础与应用基础项目的支持。

【文章链接】

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202407653

文图|陈智松

校对|杨 茜

责编|李逸凡  杨 茜

初审|李宏岩

终审|陈填烽  吴 涛